Charlotte Armbruster wurde 1886 als viertes von sieben Kindern geboren. Die katholische Familie wohnte von 1888 bis 1900 in der Forststraße 88. Da ihr Vater, Martin Armbruster, Eisenbahnbeamter war, zogen sie 1900 in die Kleinstraße 17 im Nordbahnhofviertel (Eisenbahndörfle). Charlotte besuchte die Schlossschule und absolvierte später ein hauswirtschaftliches Jahr an der katholischen Töchterschule, dem späteren St. Agnes. Nach einer kaufmännischen Ausbildung beim Daimler ging sie 1905 mit 19 Jahren nach Berlin, wo sie eine fünfjährige Ausbildung als Fürsorgerin absolvierte. Anschließend war sie als Fürsorgerin für die Stadt Stuttgart im Westen tätig.

Während des Ersten Weltkriegs arbeitete sie im Hilfsausschuss für die Armen. Sie wurde 1918 mit dem Charlottenkreuz für besonders hervorragende Dienste ausgezeichnet.

Am 18. Mai 1919 wurde Charlotte Armbruster als eine der ersten Frauen in den Gemeinderat gewählt, dem sie bis zur Selbstauflösung des Zentrums 1933 angehörte. Sie war die erste und einzige Frau, die für die Zentrumspartei im Gemeinderat saß. Sie setzte sich vor allem für Themen der sozialen Fürsorge ein. Auch in verschiedenen katholischen Organisationen arbeitete sie mit. Dem NS-Regime stand sie kritisch gegenüber. So beteiligte sie sich an einer Flugblattaktion und entging hierbei nur knapp einer Verhaftung.

Bei ihrer Arbeit als Fürsorgerin steckte sich Charlotte Armbruster 1936 mit offener Tuberkulose an, wurde 1943 aus Krankheitsgründen pensioniert und 1944 nach Leutkirch evakuiert. 1945 kehrte sie nach Stuttgart zurück.

Im Mai 1946 wurde sie wieder in den Stuttgarter Gemeinderat gewählt, dem sie als CDU-Mitglied bis 1959 angehörte. Ihr wichtigstes Thema blieb die Sozialpolitik. 1959 schied Charlotte Armbruster mit 73 Jahren altershalber aus dem Gemeinderat aus. Von 1948 bis zu ihrem Tod 1970 wohnte sie in der Alexanderstraße 116.

Charlotte Armbruster setzte sich neben ihrer Arbeit als Gemeinderätin für den Aufbau des Hildegardisheims in der Olgastraße ein, einem Wohnheim für weibliche Jugendliche. Sie kämpfte für die Finanzierung und leitete das Heim 15 Jahre lang ehrenamtlich.

Charlotte Armbruster baute zudem nach dem Zweiten Weltkrieg die katholische Bahnhofsmission wieder auf. Außerdem war sie Vorsitzende des Mädchenschutzverbandes der Diözese Rottenburg.

1956 wurde Charlotte Armbruster das Bundesverdienstkreuz am Bande verliehen, 1959 erhielt sie von Papst Johannes XXIII. die Auszeichnung Pro ecclesia et pontifice für vorbildliche kirchliche Arbeit.

Charlotte Armbruster war nicht verheiratet und hatte keine Kinder. Aber sie war eng mit den Familien ihrer sechs Geschwister verbunden.

Am 23. September 1970 starb Charlotte Armbruster; ihr Grab befindet sich auf dem Pragfriedhof.

In Stuttgart-Steinhaldenfeld wurde 2004 eine Straße nach ihr benannt.